Nach der Amtsabgabe seines Vorgängers Wolfgang Tiefensee, der im November 2005 als Bundesverkehrsminister nach Berlin gewechselt war, bewarb sich Jung um das Amt des Oberbürgermeisters der Stadt Leipzig. Nachdem er im ersten Wahlgang die absolute Mehrheit verfehlt hatte, wurde er am 26. Februar 2006 bei einer Wahlbeteiligung von 31,7 % mit 51,6 % der Stimmen zum neuen Stadtoberhaupt Leipzigs gewählt und übt dieses Amt seit dem 29. März 2006 aus.
Vom 20. März 2006 bis 26. Oktober 2007 war Burkhard Jung Mitglied im Verwaltungsrat der Landesbank Sachsen.
Seit 2006 ist Burkhard Jung Aufsichtsratsvorsitzender der Leipziger Versorgungs- und Verkehrsgesellschaft mbH und Vorsitzender des Verwaltungsrats der Stadt- und Kreissparkasse Leipzig. Er ist Mitglied in den Aufsichtsräten der Leipziger Messe und der European Energy Exchange.
Burkhard Jung ist seit 2006 Mitglied im Präsidium des Europäischen Städtenetzwerks Eurocities, Mitglied im Präsidium des Deutschen Städtetags und des Sächsischen Städte- und Gemeindetages SSG (seit 2008 Vizepräsident). Ferner ist er Vorsitzender des Stiftungsrates der Felix-Mendelssohn-Bartholdy-Stiftung.
Seit November 2010 ist Jung zudem für zahlreiche kulturelle Einrichtungen der Stadt Leipzig zuständig. Oper, Gewandhaus, Centraltheater, Theater der Jungen Welt und Musikschule erkannte er seinem Kulturdezernenten Michael Faber überraschend ab. Als Grund dafür nannte der Oberbürgermeister das fehlerhafte Krisenmanagement seines Beigeordneten und leitete ein Abwahlverfahren gegen diesen ein. Im zweiten Wahlgang wurde allerdings knapp die für die Abwahl nötige Zweidrittelmehrheit verfehlt und Michael Faber blieb im Amt.
Zur Oberbürgermeisterwahl 2013 kandidierte er für eine zweite Amtszeit. Seine Gegenkandidaten waren neben dem parteilosen, von der CDU nominierten bisherigen Polizeipräsidenten Horst Wawrzynski auch Felix Ekardt (Grüne), Barbara Höll (Die Linke), René Hobusch (FDP) und Dirk Feiertag (parteilos). Es wurden keine weiteren Kandidaten für die Wahl zugelassen, da die übrigen nicht die nötige Zahl von Unterschriften zur Unterstützung erreicht hatten. Insgesamt hatten 13 Personen kandidieren wollen. Im zweiten Wahlgang am 17. Februar 2013 wurde Jung mit 45,0 % wiedergewählt und lag damit deutlich vor dem zweitplatzierten Kandidaten Horst Wawrzynski (28,7 %).
Im April 2018 wurde bekannt, dass der Sächsische Städte- und Gemeindetag Jung für das Amt des Präsidenten des Ostdeutschen Sparkassenverbandes nominiert hatte. In der entscheidenden Vorstandssitzung des Verbands am 27. September unterlagen sowohl Jung mit 5 Stimmen, als auch sein Gegenkandidat Michael Harig mit 3 Stimmen dem Amtsinhaber Michael Ermrich mit 15 Stimmen. Jung blieb daher als Oberbürgermeister im Amt.
Am 6. Juni wurde Jung in seiner Funktion als Oberbürgermeister der Stadt Leipzig zum Präsidenten des Deutschen Städtetags gewählt. Das Amt ist zunächst auf zwei Jahre begrenzt und endet vorzeitig, sollte Jung nicht als Oberbürgermeister wiedergewählt werden.
Die aktuelle Amtszeit von Jung als Oberbürgermeister endet regulär im März 2020. Am 17. Mai 2019 kündigte er auf einer Veranstaltung der SPD Leipzig die Kandidatur zum Präsidenten des Deutschen Städtetags an und gab gleichzeitig bekannt, sich 2020 für eine dritte Amtszeit als Oberbürgermeister bewerben zu wollen